Pasangan tembaga adaptif diri pada CuO(111) meningkatkan pembakaran katalitik amonia

Abstrak
Oksida tembaga menunjukkan kinerja yang luar biasa dalam pembakaran katalitik amonia, tetapi pemahaman yang terbatas tentang mekanisme reaksi dan sifat situs aktif dalam kondisi operasi menghambat pengoptimalan katalis lebih lanjut. Dengan memanfaatkan simulasi mikrokinetik berbasis teori fungsional kerapatan, kami di sini menetapkan mekanisme reaksi komprehensif pada CuO(111), yang memungkinkan prediksi suhu pelepasan cahaya eksperimental yang berhasil dan mengidentifikasi pasangan tembaga yang adaptif sendiri sebagai situs aktif utama. Penggabungan NH 2 pada pasangan tembaga adalah langkah penting untuk pembentukan N 2 , yang, bersama dengan produksi H 2 O, mengatur laju reaksi keseluruhan. Menariknya, pasangan atom tembaga dapat menyesuaikan jarak atomnya mulai dari 2,42 hingga 2,90 Å dan keadaan oksidasinya antara Cu I dan Cu II sebagai respons terhadap zat antara yang teradsorpsi, sehingga memfasilitasi siklus katalitik dan secara khusus menghambat dehidrogenasi NH 2 . Selain itu, mengurangi jarak pasangan tembaga melalui regangan kompresif permukaan dapat lebih menurunkan energi aktivasi langkah penentu laju dan meningkatkan reaktivitas.